固体电解质有望实现高性能的锂(Li)金属电池,但存在锂丝渗透问题。这种速率相关失效的机制,特别是锂沉积的电化学-机械攻击的影响,目前仍然让人难以捉摸。
基于此,厦门大学王鸣生教授,华中科技大学Hui Yang采用单晶LLZO作为研究模型,构建了Li|LLZO|CC纳米电池,通过透射电子显微镜对界面动力学进行了横截面观察。
文章要点
1)通过原位可视化各种界面行为,并与锂沉积诱导的应力联系在一起,研究发现,这种应力高度依赖于局部电流密度和机械约束。研究人员揭示了这种应力在稳定Li和LLZO界面中的双重作用:通过蠕变实现均匀的Li沉积(正作用)和在单晶LLZO中引发裂纹和Li渗透(负作用)。后者提供了高达GPa甚至10 GPa水平的应力的强有力证据,化学机械模拟也证实了这一点,无论表面缺陷大小如何,LLZO都可以通过解理来破裂。
2)通过弱化机械约束,我们证明了在电流密度高达A·cm−2水平时,Li的沉积是无损伤的。在这些对比实验的基础上,研究人员还提出了通过Li|SE界面的快速质量/应力释放来提高SE的CCD的可能途径。
参考文献
Gao, H., Ai, X., Wang, H. et al. Visualizing the failure of solid electrolyte under GPa-level interface stress induced by lithium eruption. Nat Commun 13, 5050 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-32732-z
https://doi.org/10.1038/s41467-022-32732-z