尽管存在载流子迁移率慢的问题,光催化仍然是一项有吸引力和前景的技术,可以利用太阳能生产绿色燃料。设计和制备先进的材料作为光催化剂是提高半导体基光催化系统性能的有效途径。
近日,南洋理工大学楼雄文教授,内蒙古大学Xiaojun Gu通过紧密堆积的PS模板MOF结晶,然后两步控制热解,合成了CoOx团簇修饰的ZnO大孔纳米反应器。
文章要点
1)EXAFS结果揭示了CoOx团簇中Co中心作为活性中心的局部环境。实验研究进一步表明,CoOx团簇不仅起到了CO2-CO光转化的反应开关作用,而且还起到了电子陷阱的作用,有效地抑制了光生电荷的复合。
2)密度泛函理论(DFT)计算进一步阐明了CoOx/N-C-ZnO的CO2结合能比N-C-ZnO更负,Co中心d带中心的上移对氧化还原能力是至关重要的。此外,由于设计精美的3D有序纳米反应器具有互联的大孔通道,CoOx/N-C-ZnO催化剂在太阳光驱动下表现出增强的CO2光还原性能。
这项工作开发了一种设计精巧的光催化剂,用于高性能CO2光还原,这将为构建各种太阳能到化学转化过程的先进催化剂提供新的灵感。
参考文献
Yan Wang, et al, Implanting CoOx Clusters on Ordered Macroporous ZnO Nanoreactors for Efficient CO2 Photoreduction, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202204865
https://doi.org/10.1002/adma.202204865