在环境条件下高效率的选择性氢化仍然是一个长期的挑战。

近日，中科大江海龙教授，深圳大学曾昱嘉教授合理地制备了一种金属有机框架（MOF，即ZIF-8）壳包围的等离激元PdAg纳米笼的蛋黄壳纳米结构催化剂PdAg@ZIF-8。

文章要点

1）研究人员通过Cu₂O牺牲模板将PdAg纳米笼封装到代表性的MOF， ZIF-8，中以产生中空空间，提供具有蛋黄壳结构的PdAg@ZIF-8。PdAg@ZIF-8实现了在可见光照射下在环境温度下硝基苯乙烯到乙烯基苯胺的选择性(97.5%)氢化和完全转化。

2）研究发现，Ag的光热效应与催化剂的底物富集效应一起提高了Pd的活性。此外，来自等离激元Ag的近场增强效应和通过Ag合金化优化的Pd电子态促进了NO₂基团的选择性吸附，从而提高了催化选择性。

3）值得注意的是，独特的蛋黄-壳纳米结构不仅有利于接近PdAg核并防止其聚集，而且有利于底物富集和在光照下优先吸附NO₂，后两者超过了核壳纳米结构，从而提高了活性、选择性和可回收性。

这项工作不仅体现了光诱导近场增强和蛋黄-壳纳米结构对选择性催化的优势，而且整合了复合催化剂中各组分的协同功能，为利用太阳能进行高性能多相催化开辟了新途径。

参考文献

Luyan Li, et al, Light-Induced Selective Hydrogenation over PdAg Nanocages in Hollow MOF Microenvironment, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c06720

https://doi.org/10.1021/jacs.2c06720