光催化二氧化碳（CO₂）转换是应对可持续能源系统和环境/气候问题挑战的新兴解决方案。然而，孤立活性位点的构建不仅影响催化活性，而且限制了人们对CO₂还原的结构-催化剂关系的理解。

近日，大连理工大学侯军刚教授开发了一种通用的合成方案来制造不同的单原子金属位点(例如，Fe、Co、Ni、Zn、Cu、Mn和Ru ),这些位点锚定在红色COF (SAS/Tr-COF)主链上，具有金属氮氯的桥接结构，用于高性能的光催化CO₂还原。

文章要点

1）值得注意的是，合成的Fe SAs/Tr-COF负载可调量的原子Fe物种作为代表性的光催化剂用于CO₂还原，实现了令人印象深刻的980.3 μmol g^-1 h^-1的CO产生率和96.4%的选择性，优于迄今为止报道的大多数可见光催化剂。

2）X射线吸收精细结构分析和密度泛函理论(DFT)计算结果显示，Fe SAs/Tr-COF催化剂优异的光催化性能归因于原子级分散的金属位点和Tr-COF主体的协同效应，降低了形成*COOH中间体的反应能垒，促进了CO₂吸附和活化以及CO解吸。

这项工作不仅在分子水平上提供了最先进催化剂的合理设计，而且为有效的CO2转化提供了深入的见解。

参考文献

Lei Ran, et al, Engineering Single-Atom Active Sites on Covalent Organic Frameworks for Boosting CO₂ Photoreduction, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c06920

https://doi.org/10.1021/jacs.2c06920