等离激元天线反应器光催化剂已被证明能有效地将光转化为化学能。然而,迄今为止,几乎所有由这种配合物介导的化学反应都涉及相对简单的反应,只需要单一类型的反应位点。
近日,普林斯顿大学Emily A. Carter,莱斯大学Peter Nordlander,Naomi J. Halas展示了用于等离激元光催化的Al-Pd-Fe天线双反应器,其中Pd上容易的D2活化提供了氢源来清洁最初暴露于NH3时形成的氮化Fe。
文章要点
1)Pd激活NH3和D2,而Fe上的NH3-D2交换被抑制,直到提供足够的D。
2)通过定量实验以及电磁和量子计算,研究发现从Pd表面到Fe表面的D*溢出和Fe表面的等离激元热载流子/激发态对NH2D的形成至关重要。
3)这项研究提供了对复杂等离子体光催化剂中不同类型活性表面的功能和相互关系的理解。更重要的是,它展示了具有多个特定反应器的“精品”等离激元光催化天线,其化学特异性和物理邻近性都被考虑用于优化越来越复杂的特定化学转化。
参考文献
Lin Yuan, et al, Plasmonic Photocatalysis with Chemically and Spatially Specific Antenna−Dual Reactor Complexes, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c08191
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c08191