价格昂贵的Au基催化剂常用于CO2RR电化学转化为CO,因此,迫切需要探索一种可行的方法来获得低成本Au基催化剂。
近日,南开大学Bin Zhao,Hang Xu制备了一种由[Zr48Ni6]纳米骨架组装而成的新型骨架1,具有较高的溶剂/pH稳定性。
文章要点
1)研究人员通过低−成本和易获得的异烟酸配体,构建了一种三维(3D)阳离子骨架{[Ni3Zr6(μ3−O)4(μ3−OH)4(IN)12)(H2O)6]·Cl6·4DMF·18H2O}n(1),其具有1.5 nm的立方笼形结构。骨架1的比表面积高达1569 m2 g−1,对各种有机溶剂/pH具有良好的稳定性。
2)多孔性和稳定的结构使1具有高达414.8 mg g−1的AuCl4−选择性富集量,在干扰离子(包括Fe,Ni,Cu,Co,Zn,Mn)的存在下,从人工电子废物中提取Au,属于迄今已知的最高值之一。
3)吸附在骨架1中的AuCl4−通过热还原处理可以进一步转化为Au纳米粒子@1杂化材料(Au NPs@1−x),其中Au纳米粒子(x=1,2,3,4)的尺寸分别为2.36,3.36,3.58,4.36 nm,其负载量分别为4.81 wt%,9.51 wt%,13.32 wt%和20.13 wt%。
4)电化学催化研究表明,Au-NPs@1-3在CO2RR中表现出良好的应用潜力,1.1 V下,对CO的最大法拉第效率(FE)为95.2%,电流密度为102.9 mA·cm-2。此外,由于1的限制效应可以避免Au纳米粒子的过度团聚,相应的性能可以保持至少15 h而不会有明显的下降,这表明其在CO2RR为CO中具有良好的应用前景。
骨架1既可以用于从人工电子废物中回收Au,又可以转化为用于电化学CO2RR的有效催化剂,从而为获得低成本和高性能的Au基催化剂提供了一种有前途的策略。
参考文献
Zi-Hao Zhu, et al, A Facile Strategy to Obtain Low−Cost and High−Performance Gold−Based Catalysts from Artificial Electronic Waste by [Zr48Ni6] Nano−Cages in MOFs for CO2 Electroreduction to CO, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202214243
https://doi.org/10.1002/anie.202214243