目前,工业尿素合成的一个主要障碍是缺乏高选择性和活性的催化剂,这阻碍了尿素的高效工业生产。
近日,中科院化学所李玉良院士,薛玉瑞教授报道了一种适用于高选择性合成工业尿素的新型催化剂体系,即在钴镍复合氧化物表面原位生长石墨炔。
文章要点
1)这种催化剂是一种多异质结界面结构,导致石墨烯与金属氧化物之间存在明显的不完全电荷转移现象和多重分子间相互作用。这些固有特性是催化剂高性能的根源。
2)机理研究表明,该催化剂能有效地优化中间体的吸附/脱附能力,通过显著抑制副产物反应(生成H2、CO、N2、NH3),促进直接C-N偶联反应。
3)该催化剂可在常温常压下由亚硝酸盐和二氧化碳在水中直接选择性合成尿素,其法拉第效率(FE)为64.3%,氮选择性(尿素选择性)为86.0%,碳选择性(尿素选择性)为100%,尿素产率为913.2 μg h-1 mgcat-1,并具有良好的长期稳定性。
这项工作为设计和合成在常温下由NO2-和CO2产生的高选择性和高效的C-N偶联催化剂提供了新的见解,这是向大型电解槽发展的一步。
参考文献
Danyan Zhang, et al, Multi-heterointerfaces for selective and efficient urea production, National Science Review, nwac209
DOI: 10.1093/nsr/nwac209
https://doi.org/10.1093/nsr/nwac209