Angew:通过疏水反应空腔和氢原子导电颗粒提升掺氮石墨烯的酸性电催化性能
纳米技术 纳米 2022-10-15


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虽然人们发现修饰吡啶氮原子的石墨烯具有优异的碱性ORR电催化性能,但是在酸性电解液中,电催化活性将快速衰减。

有鉴于此,筑波大学Kotaro Takeyasu、九州大学Junji Nakamura等报道一种方法能够阻碍修饰吡啶氮原子的石墨烯的酸性电解液催化活性降低。

本文要点:

(1)

这种缓解酸性电解液催化剂性能衰减的方法是基于对ORR动力学的理解,特别是O2+pyri-NH++e-→O2a+pyri-NH是控制ORR反应动力学的关键反应。首先,作者考察发现导致催化剂性能衰减的原因来自pyri-NH+位点的水解,导致氧化还原电极电势的降低。当引入疏水空腔能够阻止pyri-NH+位点的水解,但是同时阻碍质子的传输。

(2)

随后,作者发现在SiO2纳米粒子表面修饰离子液体聚合物/Nafion®能够提高质子传输性能,因此在酸性电催化反应过程中维持较高的起始电压,并且提高电流密度。

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参考文献

Santosh K. Singh, Kotaro Takeyasu, Kaito Homma, Shigeharu Ito, Takashi Morinaga, Yuto Endo, Moeko Furukawa, Toshiyuki Mori, Hirohito Ogasawara, Junji Nakamura, Activating Nitrogen-doped Graphene Oxygen Reduction Electrocatalysts in Acidic Electrolytes using Hydrophobic Cavities and Proton-conductive Particles, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202212506

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202212506


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