由于能够在不同的腔室中建立多功能隔板,多腔室结构引起了人们的极大关注,但控制腔室数量和在多腔室介孔纳米颗粒中耦合多种功能仍然是一个挑战。
近日,复旦大学赵东元院士,Xiaomin Li证明了一种纳米液滴重塑策略来合成具有可调腔体数目的分级多腔介孔二氧化硅纳米颗粒(从单腔纳米结构到三腔纳米结构)。
文章要点
1)通常,双腔介孔二氧化硅纳米颗粒呈现葫芦形状,这与之前报道的蝌蚪状形态明显不同。体长为482-565 nm的葫芦状纳米粒子具有两个层次结构,第一层(底部)的外径为192±32 nm,第二层的外径为133±28 nm。介孔二氧化硅纳米颗粒具有一个相互连接的中空腔(第一水平的内径为141±33 nm,第二水平的内径为102±26 nm),孔径为2.64 nm,比表面积为469 m2 g−1。同时,内腔可以实现从封闭到开放的操作,相邻腔体的中心距也可以从235±38 nm调整到475±47 nm。
2)这种纳米液滴重构策略还可以促进功能单元(Fe3O4、Pd、Pt)在多腔纳米颗粒中的选择性组装。作为概念验证,研究人员构建了以1-硝基-2-苯乙炔为原料串联合成2-苯基吲哚的双室纳米反应器,其中Au纳米晶主要固定在第一腔,Pd纳米晶固定在第二开口腔内。由于催化活性中心在一定程度上的空间分布不同,双腔纳米反应器在串联合成2-苯基吲哚反应中表现出良好的催化性能,选择性高达76.5%,是单腔纳米反应器的1.85倍。同时,模拟结果表明,双腔结构可以保证反应物和中间体的有效传质,从而有利于提高2-苯基吲哚产品的选择性。
参考文献
Ma, Y., Zhang, H., Lin, R. et al. Remodeling nanodroplets into hierarchical mesoporous silica nanoreactors with multiple chambers. Nat Commun 13, 6136 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-33856-y
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33856-y