Angew:单原子对催化剂改善NO催化还原
纳米技术 纳米 2022-11-03

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对于催化反应而言,需要发展同时具有高效吸附和快速表面反应能力的催化活性位点,但是通常同时满足这两个要求非常困难。

有鉴于此,复旦大学唐幸福、上海交通大学刘晰、华东理工大学王海丰等通过合成双原子对催化剂,通过调控电子相互作用,解决这个问题,考察了构建的V1-W1/TiO2催化剂在NO选择性还原反应的性能,说明构建的催化剂同时具有优异吸附性能和快速表面反应的效果

本文要点:

(1)

相关实验和理论计算结果都说明,相比于W或者V单原子催化剂,V1-W1双原子对的协同电子效应导致催化剂在Fermi能级附近的高能量自旋电荷分布更高,因此对NH3和O2反应物的吸附作用更强,表面反应速率更快。SCR催化反应能够以MKE方式的ER反应机理进行,而不是传统的ER反应机理(传统ER反应机理中的O2活化步骤是反应决速步)。

(2)

基于这种设计策略,设计合成了高性能V1-Mo1/TiO2催化剂,改善V(IV)-Mo(V)电子相互作用,比市售催化剂或者其他见诸报道的催化剂体现更高的催化活性。

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参考文献

Weiye Qu, Haiyang Yuan, Zhouhong Ren, Jizhen Qi, Dongrun Xu, Junxiao Chen, Liwei Chen, Huagui Yang, Zhen Ma, Xi Liu, Haifeng Wang, Xingfu Tang, An Atom-Pair Design Strategy for Optimizing the Synergistic Electron Effects of Catalytic Sites in NO Selective Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202212703

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202212703


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