Angew:Ni(111)催化乙炔C-C偶联聚合机理
纳米技术 纳米 2022-11-03

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从较小的烃类分子出发合成具有高价值的燃料和塑料对于可再生能源非常重要,但是人们对烃分子的碳链增长机理并不清楚。

有鉴于此,奥地利因斯布鲁克大学Laerte L. Patera等报道研究Ni(111)模型催化剂表面的乙炔聚合反应机理。

本文要点:

(1)

通过使用近常压X射线光电子能谱表征技术,明确表征反应中间体和反应产物,通过原位STEM表征技术研究C-C偶联反应的机理。

虽然人们普遍认为金属催化剂的台阶边缘(step edges)是C-C偶联反应的催化活性位点,但是作者通过表征发现,金属表面的平坦的terrace位点才是唯一发生聚合反应的位点。

(2)

本文通过高分辨XPS表征技术验证表面物种,原位STM揭示碳链的生长过程,有力的说明人们提出的C-C偶联在台阶边缘位点进行的说法是不正确的,而且通过进一步的表征说明在台阶边缘位点将发生自毒化现象。

由于Co(001)与Ni(111)的催化活性类似,因此这种机理可能同样能用于解释Co(001)的催化反应机理。

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参考文献

Zhiyu Zou, Alessandro Sala, Mirco Panighel, Ezequiel Tosi, Paolo Lacovig, Silvano Lizzit, Mattia Scardamaglia, Esko Kokkonen, Cinzia Cepek, Cristina Africh, Giovanni Comelli, and Sebastian Günther, Laerte L. Patera*, In Situ Observation of C-C Coupling and Step Poisoning during the Growth of Hydrocarbon Chains on Ni(111), Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202213295

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202213295


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