金属位点的局部配位结构将决定金属催化剂的催化活性。

有鉴于此，中佛罗里达大学 Fudong Liu、弗吉尼亚理工学院暨州立大学（Virginia Tech） Hongliang Xin、北京工业大学卢岳等通过修饰在CeO₂-Al₂O₃基底的单原子Pt₁催化剂制备金属分散性达到100 %的单层Pt催化剂，并且实现了精确调控Pt的配位环境（嵌入/表面吸附），研究发现Pt₁位点的配位环境不仅决定了位点的催化活性，而且决定了催化位点在还原活化过程的结构转变。表征发现，单原子层Pt具有最高催化反应活性。

本文要点：

(1)

在这项工作中，在含有丰富缺陷的CeO₂-Al₂O₃基底上，分别制备了单原子Pt₁、Pt单原子层(Pt_ASL, Pt atomic single-layer)、Pt多层簇（Pt_C）结构的催化剂。

在CO催化氧化反应中，嵌入CeO₂晶格的单层Pt_ASL催化剂具有最高的TOF性能，Pt_ASL催化剂中的Pt原子取代CeO₂表面晶格Ce离子，生成嵌入型单原子层Pt_ASL催化剂，具有最高的催化反应活性。比吸附在CeO₂表面形式的Pt_ASL催化剂高3.5倍，比Pt₁催化剂的性能高10-70倍。由于CO能够在Pt_ASL位点上具有更好的吸附行为，改善了CO被CeO₂的晶格氧催化活化/反应。

(2)

这项工作为精确控制催化剂金属位点的局部配位结构，实现100 %的原子利用率、同时能够优化本征催化活性提供帮助和指导。

参考文献

Shaohua Xie, Liping Liu, Yue Lu*, Chunying Wang, Sufeng Cao, Weijian Diao, Jiguang Deng, Wei Tan, Lu Ma, Steven N. Ehrlich, Yaobin Li, Yan Zhang, Kailong Ye, Hongliang Xin*, Maria Flytzani-Stephanopoulos, and Fudong Liu*, Pt Atomic Single-Layer Catalyst Embedded in Defect-Enriched Ceria for Efficient CO Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c08902

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c08902