将分子催化剂和集光器集成到光催化剂中是太阳能光转换的有效策略。然而,建立一个有利于电荷分离和转移的组织良好的连接的结晶框架是具有挑战性的。
近日,山东大学邓伟侨教授,Zhen Li通过共轭连接将分子催化剂整合到共价有机框架中,以构建具有更快电子转移的光催化剂。
文章要点
1)研究人员采用有效的析氢分子催化剂,Salen金属分子催化剂,作为构建模块来构建COFs (M/Zn-Salen-COF,其中M是Fe,Co,Ni)作为光催化剂。
2)X射线吸收精细结构(XAFS)光谱证实了金属-N2O2的配位。通过在COFs的晶体框架中邻近光敏芘放置质子还原活性位点,通过荧光光谱和纳秒瞬态吸收光谱证明了电荷分离和转移。
3)实验结果显示,由于用于析氢反应的低能垒,Co/Zn-Salen-COF表现出最好的析氢活性(1378 mol g-1 h-1)。
这项工作证明了在各种COFs中多相化分子催化剂以构建原子高效光催化剂的可行性和潜在应用。
参考文献
Wei Zhou, et al, Heterogenization of Salen Metal Molecular Catalysts in Covalent Organic Frameworks for Photocatalytic Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202214143
DOI: 10.1002/anie.202214143
https://doi.org/10.1002/anie.202214143