实现单原子催化剂(SACs)的微观原子结构的精确设计和调节可以有效地适应复杂的催化系统。
近日,清华大学王定胜教授,Shenghua Chen,首都师范大学Wenming Sun探索了通过空间限制策略合成的Ga单原子催化剂的流动性质。
文章要点
1)受先前关于可以热还原CO2以产生碳材料的Ga纳米材料的研究的启发,研究人员选择CO2RR作为探针催化来证明具有不同流动性质的Ga SACs的差异。
2)研究人员首先合成了一系列具有不同配位环境(P、S和N原子掺杂)的Ga SACs。通过CO2RR性能测试,研究人员发现Ga-N3S-PC催化剂不同于传统的块状金属Ga和Ga-N4催化剂。GaN3S-PC催化剂表现出大于90%的CO产物的FE,具有比其它块状Ga催化剂高得多的性能。
3)理论模拟表明,Ga-N3S-PC结构具有预期的流动结构,可以转变和振荡以适应CO2RR过程。这种流动Ga-N3S-PC催化剂比通常的刚性Ga-N4结构表现出更高的CO2RR活性和CO产物稳定性。
参考文献
Zedong Zhang, et al, Liquid Fluxional Ga Single Atom Catalysts for Efficient Electrochemical CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202215136
DOI:10.1002/anie.202215136
https://doi.org/10.1002/anie.202215136