物理场调制被认为是提高各种电催化剂性能的一种很有前途的方法,近年来受到了广泛的关注。然而,这种通过耦合外部场来通过2e-氧还原反应(ORR)实现高效和绿色的过氧化氢(H2O2)电合成的技术目前还没有被发现。
近日,苏州大学康振辉教授,陈子亮,柏林工业大学Prashanth W. Menezes对最典型的压电陶瓷Pb(Zr0.5Ti0.5)O3 (PZT)进行了概念验证研究,其具有较差的本征2e- ORR活性。
文章要点
1)通过改变PZT陶瓷在不同电场作用下的极化程度(记为PZT-1,PZT-2和PZT-2.5),对PZT陶瓷施加可控压电。与未极化的PZT(非压电,记为PZT-0)相比,所有压电PZT均表现出明显增强的H2O2合成性能。其中,PZT-2的选择性在0.6~0 V的较宽电位范围内超过90%,优于几乎所有氧化物和大多数最新的碱性2e- ORR催化剂。
2)此外,PZT-2具有较高的2e- ORR性能,现场可视化了其更快的现场串联降解反应速率。研究人员结合各种原位实验表征和理论有限元分析(FEA),催化性能的增强与压电性能密切相关,这是由来自动态旋转流体的机械应力对极化PZT陶瓷的影响触发的。其中,无可比拟的PZT-2表现出最有利的局部电场,静电排斥电解质中的OH−离子和表面过度堆积的OOH−离子,同时使它们的表面浓度达到平衡状态,从而实现了OOH*和OH*的最佳结合强度,缓解了生成的H2O2的歧化反应。
3)此外,通过提高环保无铅钛酸钡(BaTiO3, BT)的2e- ORR性能,进一步证实了这种压电增强的普适性和适用性。
参考文献
Hongyuan Yang, et al, Dynamic piezoelectric effect to promote electrosynthesis of hydrogen peroxide, Energy Environ. Sci., 2022
DOI: 10.1039/D2EE02554J
https://doi.org/10.1039/D2EE02554J