设计模拟自然光合系统的异质结光催化剂是光催化制氢的一种有前途的方法。然而,在传统的Z方案人工光合系统中,不良的电荷分离和光生载流子的快速复合仍然是一个巨大的瓶颈。因此,通过避免无用的电荷传输路径来合理地设计S方案异质结被视为实现高析氢速率的有吸引力的方法。之前,研究人员开发了一种TiO2金红石/锐钛矿双异相同质结,具有完美的晶格匹配和密切的界面相互作用,显示了II型方案的高效析氢。
近日,吉林大学崔小强教授,江苏大学姜志锋,香港城市大学Sai Kishore Ravi报道了一种自组装结构,其中二维石墨氮化碳纳米片插入锐钛矿型TiO2纳米颗粒和H掺杂的金红石型TiO2纳米棒之间,从而产生孪晶S方案光催化剂(表示为TSP)。
文章要点
1)这种TSP催化剂显示出前所未有的光催化析氢速率62.37 mmol/g/h,在紫外-可见光照射下表观量子效率为45.9 %。
2)研究人员利用原位X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振(ESR)自旋捕获测试和能带结构分析,确定了双S方案电荷转移路径。飞秒瞬态吸收(fs-TA)光谱、瞬态表面光电压(TPV)和非原位表征进一步证明了新颖的双S-scheme机制对光生载流子的有效空间分离和转移。
3)据了解,析氢速率和表观量子效率的报道值都是迄今为止基于TiO2的光催化剂中最高值。因此,这项工作为设计具有S-方案电荷转移路径的光催化性能的异质结提供了一个新的视角。
参考文献
Xiaowen Ruan, et al, A Twin S-Scheme Artificial Photosynthetic System with Self-Assembled Heterojunctions yields Superior Photocatalytic Hydrogen Evolution Rate, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202209141
https://doi.org/10.1002/adma.202209141