利用电化学催化剂是抑制穿梭效应和提高锂-硫电池硫利用率的有效策略。碳基材料是锂-硫电池中最常用的导电剂和催化剂载体,但是关于杂化的多样性和硫还原反应(SRR)催化活性之间的相关性仍然不清楚。
基于此,中科大Hengxing Ji,Zhenyu Li,Song Jin对碳杂化对锂-硫电池中SRR电催化活性的影响进行了系统的研究。
文章要点
1)氮掺杂的GC和AC模型的建立揭示了嵌入GC骨架的活性中心具有更高的局部电荷密度,同时在硫还原反应中具有更低的吉布斯自由能。实验一致证明,氮掺杂的气相色谱电催化剂在Li-S电池中对氧化还原转化表现出优异的催化活性,特别是缓慢的液-固相反应,导致相对更好的容量性能。
2)所有上述理论和实验结果揭示了锂-硫电池中的碳载体不仅作为电子导体,而且通过具有不同的杂化状态而显著影响电催化中心的催化活性。因此,这项研究对SRR中碳物种的潜在催化作用做出了重要贡献,这一点被忽略了,并有助于澄清各种文献中自相矛盾的SRR表现。
研究工作将为合理设计锂硫电池用高效碳基催化剂提供一条有希望的途径。
参考文献
Jiawen Zhu, et al, Non-trivial Contribution of Carbon Hybridization in Carbon-based Substrates to Electrocatalytic Activities in Li-S Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202214351
DOI: 10.1002/anie.202214351
https://doi.org/10.1002/anie.202214351