镁铝锂系电解质因其较高的离子电导率和良好的加工性而被认为是一种很有前途的电解质。化学修饰可以提高离子电导率，但这些修饰对界面稳定性的影响到目前为止还不清楚。

近日，吉森大学Jü rgen Janek，Tong-Tong Zuo采用Li₆PS₅Cl和Li_5.5PS_4.5Cl_1.5电解液作为模型体系，其中卤化物含量的增加对离子电导率的影响不会发生重大的结构变化。

文章要点

1）研究人员分别在SE/碳和SE/CAM复合电极上测试了SE的电化学稳定性和化学稳定性。研究发现，Li_5.5PS_4.5Cl_1.5在与碳和CAM的界面上显示出严重的分解。利用飞行时间二次离子质谱仪(ToF-SIMS)和差示电化学质谱(DEM)对固体和气态降解产物进行了分析。与Li₆PS₅Cl相比，Li_5.5PS_4.5Cl_1.5生成更多的单质硫(即S0和多硫化物)和更多的气体(即SO₂)，但它形成的固体含氧硫和磷化合物(即磷酸盐和硫酸盐/亚硫酸盐)较少。相应地，SE修饰导致潜在界面反应的变化，从而导致不同正极-电解质界面(CEI)化合物组成的差异。

2）通过使用Li_5.5PS_4.5Cl_1.5，薄而均匀的磷酸锂/亚磷酸锂或硫酸锂/亚硫酸盐层依次改善了电池的性能。

总体而言，这些发现为电解液修饰对正极界面稳定性的影响提供了新的见解。

参考文献

Tong-Tong Zuo, et al, Impact of the Chlorination of Lithium Argyrodites on the Electrolyte/Cathode Interface in Solid-State Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202213228

DOI: 10.1002/anie.202213228

https://doi.org/10.1002/anie.202213228