JACS:在过渡金属氧化物中修饰不同结构贵金属单原子
纳米技术 纳米 2022-12-08

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贵金属在催化领域具有广泛的应用前景,但是目前结构和原子堆叠方式比较少并且种类有限。

有鉴于此,阿德莱德大学乔世璋(Shizhang Qiao)、郑尧(Yao Zheng)、浙江大学朱艺涵(Yihan Zhu)等报道将立体结构不同的贵金属(Pt, Pd,Ru等)以单原子形式组装到过渡金属氧化物(Co3O4, Mn5O8, NiO, Fe2O3等)晶格中,实现了合成结构发散的贵金属。

生成的贵金属单原子具有多种特定的结构(包括crs, fcu-hex-pcu, fcu, bcu-x)。比如,通过金属-金属相互作用和金属基底相互作用,合成了crs拓扑结构单原子Pt材料Ptcrs-Co3O4,表现了优异的HER/HOR活性和稳定性。

本文要点

(1)

将这种单原子相互作用能够在密堆积纳米粒子中实现立体结构-拓扑结构-电子结构的调控,并且能够将单原子看作两种常见异相催化剂类型。在合成的不同催化剂,发现Ptcrs-Co3O4具有最好的HER/HOR活性、稳定性。当过电势为-15 mV,Ptcrs-Co3O4催化剂的HER比Pt/C催化剂的TOF高8.3倍,分别为9.41 s-1和1.13 s-1

(2)

作者研究了过渡金属氧化物基底导致产生的Pt原子拓扑结构,以及电催化活性规律。发现不同拓扑结构的Pt催化剂的规律遵循着本征催化-氢吸附能之间的火山型结构变化。这项研究为发展与常见的贵金属晶相/合金不同结构的单原子型贵金属催化剂提供帮助。


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参考文献

Jieqiong Shan, Chao Ye, Chongzhi Zhu, Juncai Dong, Wenjie Xu, Ling Chen, Yan Jiao, Yunling Jiang, Li Song, Yaning Zhang, Mietek Jaroniec, Yihan Zhu*, Yao Zheng*, and Shi-Zhang Qiao*, Integrating Interactive Noble Metal Single-Atom Catalysts into Transition Metal Oxide Lattices, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c11374

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11374

 


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