对催化剂表面的逐个原子控制是多相催化中一个核心而又具有挑战性的课题,它使反应物分子的精确限制吸附和定向方法成为可能。
近日,中科院金属所Bingsen Zhang,中科院大连化物所刘岳峰,吉林大学Wei Zhang利用金属-载体相互作用(RMSI)为Pd2Ga金属间化合物纳米颗粒(NPs)设计了具有连续Pd三聚体(Pd3)或孤立Pd原子(Pd1)的暴露表面。
文章要点
1)在氢气作用下的高温下,原位原子尺度电子显微镜直接观察到Pd2GaNPs从能量有利的(013)/(020)晶面重构为(011)/(002)晶面。红外光谱和乙炔加氢反应互补地证实了Pd2Ga催化剂从连续的Pd3位向Pd1位的演化,同时具有CO吸附和活性特征。
2)通过理论计算和模拟,研究人员揭示了Pd2Ga表面的重构是由于表面上额外还原的Ga原子的择优排列所致。
研究工作为温度促进的RMSI提供了以前未知的机理见解,以及控制和重新排列负载型金属间化合物催化剂表面原子的可能解决方案。
参考文献
Yiming Niu, et al, Patterning the consecutive Pd3 to Pd1 on Pd2Ga surface via temperature-promoted reactive metal-support interaction, Sci. Adv. 8, eabq5751 (2022)
DOI: 10.1126/sciadv.abq5751
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abq5751