温和条件下，实现聚乙烯直接光重整制备高能量密度C₂燃料具有重要意义，但仍面临巨大挑战，这部分归因于传统单催化中心催化剂上吸附的*CH₂CH₂的极端不稳定性。

近日，中科大孙永福教授设计了通过掺杂低电负性原子诱导电荷不对称双位的光催化剂，旨在实现在常温常压下将PE直接光重整制C2燃料。

文章要点

1）以Zr原子掺杂的CoFe₂O₄量子点为例，XANES谱表明，掺杂后的Zr-CoFe₂O₄量子点中邻近的Fe原子上的电子浓度增加，计算的Bader电荷和微分电荷密度图进一步证实了这一点。同时，原位FTIR光谱和CO2光还原实验表明，生成的CH₃COOH不是CO₂还原，而是PE的顺序键断裂和逐步氧化直接降解生成的。

2）密度泛函理论（DFT）计算证明，由于掺杂导致的电荷离域，导致了以电荷不对称为主的Zr-Fe双位点，从而增强了CH₂CH₂中间体的吸附。

3）结果表明，在常温常压下制备的Zr-CoFe₂O₄量子点的CH₃COOH生成速率为1.10 mmol g⁻¹ h⁻¹，约为CoFe₂O₄量子点的2.5倍，液体产物的选择性接近100%。

简而言之，这项工作为设计高效催化剂开辟了新的途径，以实现在常温常压下将PE光重整为C₂燃料。

参考文献

Xingchen Jiao, et al, Direct Polyethylene Photoreforming into Exclusive Liquid Fuel over Charge-Asymmetrical Dual Sites under Mild Conditions, Nano Lett., 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c03813

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c03813