Angew:原子分散铜掺杂碳化聚合物点上铜中心的结构转变和模拟过氧化物酶活性
Nanoyu Nanoyu 2022-12-24

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由于缺乏系统的结构分辨率,使得制备特定的过渡金属原子掺杂碳化聚合物点(TMAs-掺杂型CPDs)变得困难。

近日,山东大学Yanyan Jiang,Fenglong Wang,山东科技大学Qunwei Tang以具有CuN2O2初始结构的谷氨酸铜(Glu)为前驱体,采用水热合成法制备了原子分散的掺铜CPDs(Glu-Cu-CPDs),Glu-Cu-CPDs具有优异的POD活性。

文章要点

1研究人员确定了Glu-Cu-CPDs中铜原子的结合位置为Cu-N2C2结构。为了进一步探索TMA与CPDs的结合方式,选择了柠檬酸铜(CA-Cu)和叶绿素铜(Chl-Cu)作为前驱体,初始结构分别为CuO4和CuN4。水热处理后,确定了CA-Cu-CPDs和Chl-Cu-CPDs中铜原子的配位分别为Cu-C4.2和Cu-N3.9

2结果表明,在水热条件下,铜-氧键不稳定,转变为铜-碳键。通过对Glu-Cu-CPDs的类POD活性的研究,此外,还发现,铜原子的掺杂降低了CPD中羧基(O=C-O-)和氨基(-NH2)的含量。

3理论研究揭示了Glu-Cu-CPDs对H2O2的双位催化机理。实现了对HeLa细胞中过氧化氢的检测。

总之,本工作揭示了TMAs与CPD之间的结合方式,阐明了TMAs掺杂对CPD结构和性能的影响,为构建特定的TMAs掺杂CPD提供了指导。

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参考文献

Fucheng Gao, et al, Unraveling the Structure Transition and Peroxidase Mimic Activity of Cu Sites Over Atomically Dispersed Cu-Doped Carbonized Polymer Dots, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202214042

DOI: 10.1002/anie.202214042

https://doi.org/10.1002/anie.202214042


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