原子分散金属催化剂因其优异的活性和高效的金属利用率,在N2还原反应(NRR)中具有潜在优势。不幸的是,报道的催化剂通常表现出不理想的NRR活性,因为它们的N2吸附和活化差。
在此,华南理工大学Zhang Lin,内蒙古大学Jiangwei Zhang报道了一种新型的Sn原子分散突起(ADP),通过与底物C和O配合,诱导Sn位点上的正电荷积累,提高其N2吸附、活化和NRR性能。
文章要点
1)扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)光谱证实了Sn ADPs的局部配位结构。
2)Sn ADPs显著促进了NRR活性,在-0.3 V条件下,NRR的NH3产率(RNH3)为28.3 μg h-1 mgSn-1 (7447 μg h-1 mgSn-1)。
3)通过原位实验验证了增强的N2Hx中间体,得到了与DFT计算一致的结果。
本工作为调控N2固定的活性和选择性开辟了新的途径。
参考文献
Lijuan Zhang, et al, Boosting Electroreduction Kinetics of Nitrogen to Ammonia via Atomically Dispersed Sn Protuberance, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202217473
DOI: 10.1002/anie.202217473
https://doi.org/10.1002/anie.202217473