空气污染是环境科学和催化领域要解决的主要问题之一。空气质量恶化与有毒氮氧化物排放直接相关，其中大部分是由汽车尾气产生的。显然迫切需要减少发动机的排放，并开发基于更便宜（贵金属）的具有改进的原子经济性的用于减少 NO_x 的催化材料。

近日，太平洋西北国家实验室Konstantin Khivantsev，Yong Wang，János Szanyi索非亚大学Hristiyan A. Aleksandrov原子捕获导致催化剂在二氧化铈的 (100) 面上具有原子分散的 Ru₁O₅ 位点，如光谱学和 DFT 计算所确定的那样。

文章要点

1）这是一类新型二氧化铈基材料，其 Ru 特性与已知的 M/二氧化铈材料截然不同。它们在催化 NO 氧化方面表现出出色的活性，这是一个关键步骤，需要在柴油后处理系统中使用大量昂贵的贵金属。 Ru₁/CeO₂ 在连续循环、升温和冷却以及存在水分的情况下是稳定的。

2）由于稳定的 Ru-NO 络合物的形成以及 NOx 在 CeO₂ 上的高溢出率，Ru1/CeO₂ 显示出非常高的 NO_x 存储特性。出色的 NOx 存储只需要约 0.05 wt% 的 Ru。与 RuO₂ 纳米颗粒相比，Ru₁O₅ 位点在高达 750 °C 的空气/蒸汽中煅烧期间表现出更高的稳定性。

3）研究人员阐明了 Ru(II) 离子在二氧化铈表面的位置，并使用 DFT 计算和原位 DRIFTS/质谱实验确定了 NO 储存和氧化的机制。此外展示了 Ru₁/CeO₂ 在低温下通过 CO 还原 NO 的优异反应性：仅 0.1-0.5 wt% 的 Ru 就足以实现高活性。

4）调制激发原位红外和 XPS 测量揭示了原子分散的 Ru 二氧化铈催化剂上 CO 还原 NO 的各个基本步骤，突出了 Ru₁/CeO₂ 的独特性质及其形成氧空位/Ce⁺³ 位点的倾向，这对NO 减少，即使在低 Ru 负载量下。

该研究强调了新型二氧化铈基单原子催化剂在减少 NO 和 CO 方面的适用性。

参考文献

Konstantin Khivantsev, et al, Single Ru(II) Ions on Ceria as a Highly Active Catalyst for Abatement of NO J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c09873

https://doi.org/10.1021/jacs.2c09873