目前,人们非常需要开发具有非铜金属位点的高效电催化剂,用于将 CO2 电化学还原反应 (eCO2RR) 生成碳氢化合物和含氧化合物,但这仍然是一个巨大的挑战。
在此,中山大学Pei-Qin Liao开发了稳定的金属有机骨架 (DMA)4[Sn2(THO)2](Sn-THO,THO6−= triphenylene-2,3,6,7,10,11hexakis(olate),DMA = 二甲基铵)与分离和扭曲的八面体SnO62-活性位点eCO2RR 电催化剂。
文章要点
1)催化剂显示出 eCO2RR 对CH4产物的卓越性能,而不是报道的Sn基催化剂的常见产物甲酸盐和CO。CH4的分电流密度达到 34.5 mA cm-2的高值,超过了大多数报道的铜基和所有非铜金属基催化剂。
2)实验和理论结果表明,孤立的 SnO62− 活性位点有利于形成关键的*OCOH 物质以产生 CH4,并且可以极大地抑制*OCHO和*COOH 物质的形成以分别产生*HCOOH和*CO。
参考文献
Zhen-Hua Zhao, et al, Isolated Tin(IV) Active Sites for Highly Efficient Electroreduction of CO2 to CH4 in Neutral Aqueous Solution, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202301767
DOI: 10.1002/anie.202301767
https://doi.org/10.1002/anie.202301767