水分解可以被认为是利用丰富的可再生电力生产氢气的理想策略。然而，放氧反应(OER)中缓慢的四电子动力学过程的困难和催化剂在酸性条件下的快速降解是需要克服的挑战。基于广泛接受的认识，酸性电解液的质子交换膜电解槽比碱性电解槽有很大的优势。酸性水电解法具有能量转换效率高、离子迁移速度快、负荷种类多等优点。可以使用各种金属氧化物或钙钛矿作为催化剂来提高OER性能。不幸的是，大多数已报道的金属氧化物在苛刻的酸性阳极氧化过程中通常表现出较差的催化活性和较低的抗溶解能力。与Ru基催化剂相比，Ir基催化剂在酸性电解液中具有更好的电化学稳定性，这是因为反应物与金属反应中心之间的键合作用较弱。然而，Ir基催化剂在OER中通常表现出较低的催化活性。

近日，河海大学Gang Zhou，南京大学Lizhe Liu提出了一个有趣的光驱动原子组装策略，以有序配置反应位点的分布，以优化自旋熵相关的轨道相互作用和从电催化剂到中间体的电荷转移。

文章要点

1）在此，引入的氟(F)原子作为MnO_1.9F_0.1中的光腐蚀中心，有效软化了IrCl₃溶液中Mn-O键的键合相互作用。

2）由于Ir原子链和团簇的共存，部分Mn原子可以被连续替换以形成具有自旋相关低熵的有序原子杂化催化剂。

3）与时间相关的元素分析表明，Ir团簇在酸性析氧过程中的动态溶解/再沉积导致反应途径的重新整合，以寻求具有较低活化能的可切换限速步骤。

参考文献

Zuozheng Xu, et al, Light-driven Orderly Assembly of Ir-atomic Chains to Integrate a Dynamic Reaction Pathway for Acidic Oxygen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202301128

DOI: 10.1002/anie.202301128

https://doi.org/10.1002/anie.202301128