层状过渡金属氧化物正极是具有高效Li⁺嵌入化学的锂离子电池的主要正极之一。然而，受限于弱层状相互作用和不稳定的表面，机械和化学故障困扰着它们的电化学性能，尤其是对于富镍正极。

近日，中科院化学所郭玉国研究员，万立骏院士，Ji-Lei Shi以单晶富镍 LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂ (S-NCM) 阴极作为模型系统来阐明表面特性的关键作用。

文章要点

1）通过阴极表面的结构和元素原子排列控制，构建了具有更高模量和化学惰性的富钴表面和层状尖晶石交织结构，从而实现了坚固的单晶阴极（RS- NCM）。共享相同的立方密排 (ccp) 氧框架，三维尖晶石域连贯地构建在层状结构中，并充当铆钉以加强单晶中的长程层状板。

2）表面减少Ni和富集的Co可以进一步提高刚度并有助于减少副反应。设计的正极表现出固有的稳定性和化学-机械耦合的稳健性，这有助于实现出色的电化学性能和热稳定性。

这项工作强调了在固有表面调节下机械和化学稳定性的耦合效应，并开辟了实现先进层状氧化物阴极的新途径。

参考文献

Xin-Hai Meng, et al, Chemical-Mechanical Robustness of Single-Crystalline Ni-Rich Cathode Enabled by Surface Atomic Arrangement Control, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202302170

DOI: 10.1002/anie.202302170

https://doi.org/10.1002/anie.202302170