ACS Catal:Cu单原子-N缺陷改善C3N4光催化制氢性能
纳米技术 纳米 2023-04-23

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C3N4具有价格低、可见光响应、环境友好的优势,因此受到光催化领域的广泛关注。但是因为光生电子-空穴分离和层间电荷传输的能力非常差,导致C3N4的本征催化活性非常弱。

有鉴于此,湖南大学刘承斌(Chengbin Liu)唐海芳(Haifang Tang)、苏州大学张浩(Hang Zhang)等报道通过Cu前驱分子和三聚氰胺-氰尿酸的自组装结构热解,得到单原子Cu修饰在C3N4片层之间,同时梯度热解方法实现修饰N缺陷,这种具有单原子Cu-N缺陷的C3N4光催化剂实现了优异的可见光制氢性能

主要内容

(1)

单原子Cu作为电子通道促进光生电子-空穴的分离和层间电荷转移。通过实验结果和理论计算,说明N缺陷打破C3N4对称性,因此更多的电子能够从C3N4的离域π网络转移到Cu原子,改善C3N4层之间的电子转移,因此更好的分离电子/空穴对,优化电荷的重新分布,降低HER反应能垒。

(2)

这种光催化剂修饰1 % Pt,可见光催化制氢达到11.23 mmol g-1 h-1,在420 nm表观量子效率达到31.6 %。而且当没有修饰Pt助催化剂,光催化制氢的效率仍达到605.15 μmol g-1 h-1

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参考文献

Jiachao Shen, Chenghui Luo, Shanshan Qiao, Yuqing Chen, Yanhong Tang, Jieqiong Xu, Kaixing Fu, Dingwang Yuan, Haifang Tang*, Hao Zhang*, and Chengbin Liu*, Single-Atom Cu Channel and N-Vacancy Engineering Enables Efficient Charge Separation and Transfer between C3N4 Interlayers for Boosting Photocatalytic Hydrogen Production, ACS Catal. 2023, 13, 6280–6288

DOI: 10.1021/acscatal.2c05789

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c05789



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