了解单原子催化位点的性质和识别它们的光谱指纹是合理设计目标催化剂的必要先决条件。

在这里，大连理工大学史彦涛教授，Wei Liu，华东理工大学Feng Ju应用相关的原位X射线吸收和红外光谱来探测氧还原反应(ORR)操作过程中Co-N-C电催化剂的边缘位点特异性化学。

文章要点

1）独特的边缘托管结构为单原子Co位点提供了显着的结构灵活性，具有适应的动态氧代吸附和Co^(2-δ)+和Co²⁺之间的价态穿梭，这与刚性面内嵌入的Co₁-N_x对应物形成对比。

2）理论计算表明，原位重建的Co₁-N₂-oxo与周围氧基团的协同相互作用导致*OOH中间体的近乎最佳吸附，并显着增加其解离的活化能垒，从而产生强大的酸性ORR活性和2e^- H₂O₂生产的选择性。

参考文献

Jinwen Hu, et al, Uncovering Dynamic Edge-Sites in Atomic Co-N-C Electrocatalyst for Selective Hydrogen Peroxide Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202304754

DOI: 10.1002/anie.202304754

https://doi.org/10.1002/anie.202304754