在多相催化中,揭示工作条件下活性中心的动态演化对于实现类Fenton活化中催化剂活性的提高和稳定性的增强至关重要。
近日,南开大学Sihui Zhan,天津大学Yi Li使用X射线吸收光谱和原位拉曼光谱捕获了Co/La-SrTiO3催化剂在示例性过氧单硫酸盐活化过程中晶胞的动态变化,揭示了底物调节其结构演化,这是O-Sr-O和Co/Ti-O键在不同取向上的可逆拉伸振动。
文章要点
1)该过程有效地促进了关键SO5*中间产物的生成,这有利于Co活性位点上的过硫酸盐形成1O2和SO4。
2)密度泛函理论和X射线吸收光谱表明,优化的结构扭曲通过调整eg轨道增强了金属-氧键强度,并将转移到过氧单硫酸盐的电子数增加了约3倍,在去除有机污染物方面实现了优异的效率和稳定性。
参考文献
Zhang, D., Li, Y., Wang, P. et al. Dynamic active-site induced by host-guest interactions boost the Fenton-like reaction for organic wastewater treatment. Nat Commun 14, 3538 (2023).
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39228-4