硝酸盐电化学转化为氨提供了一种减少硝酸盐污染物的有效途径,也是低温低压合成氨的潜在技术。然而,该过程受到多个竞争反应和阴极表面NO3-吸附的限制。
在这里,浙江大学Jun Lu,中国科学院过程工程研究所Qingshan Zhu,Huigang Zhang报道了一种基于多孔氮掺杂石墨烯的Fe/Cu双原子催化剂,它对氨生产具有高催化活性和选择性。
文章要点
1)该催化剂可实现92.51%(-0.3 V(RHE))的最大氨法拉第效率和1.08 mmol h-1 mg-1(在-0.5 V(RHE)时)的高NH3产率。
2)计算和理论分析表明,NO3-和Fe/Cu之间较强的相互作用促进了NO3-阴离子的吸附和释放。由于存在降低整体反应势垒的杂原子双位点,氮氧键也被削弱。
这项工作中的双中心和杂原子策略为进一步的催化剂开发提供了灵活的设计,并扩展了硝酸盐还原和氨合成的电催化技术。
参考文献
Zhang, S., Wu, J., Zheng, M. et al. Fe/Cu diatomic catalysts for electrochemical nitrate reduction to ammonia. Nat Commun 14, 3634 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-39366-9
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39366-9