硫化物固体电解质因其高的离子导电性、良好的机械延展性和与电极的良好界面接触而被认为是最有希望实现商业化的固体电解质之一。用硫化物组装的固体电池的欧姆电阻显著降低，但由于硫化物与电极之间的界面化学/电化学稳定性差而导致的界面阻抗高的问题很严重。因此，电池组装和循环过程中电极/硫化物SE界面的形成和演化对电池的性能有着至关重要的影响，这是电池商业化需要解决的关键问题之一。

为了清楚、准确地理解硫化物SE（Li₇P₃S₁₁（LPS））-有机LE（液态锂金属Li-BP-DME）电池固液界面的形成和演化机制，中科院物理所Fan Wu 采用了各种先进的表征技术研究界面，如 X 射线粉末衍射 (XRD)、扫描电子显微镜 (SEM)、能量色散谱 (EDS)、X 射线光电子能谱 (XPS) 和飞行时间二次离子质谱 (TOF-SIMS) 。此外，通过对界面的深入研究，对有机LE/硫化物SE界面进行了有效的设计和控制。因此，有机 LE 和硫化物 SE 之间固液界面相容性这一长期挑战取得了突破。

文章要点

1）研究人员获得多种化学/电化学稳定、高Li+电导率和电子绝缘的界面保护层，与有机LE（液态锂金属Li-BP-DME）和硫化物SE（LPS）兼容，包括PEO-LiTFSI和βLi₃PS₄/S 接口层。对液态锂金属（Li-BP-DME）与保护层反应形成的SEI层进行了深入表征。

2）使用两个界面保护层的硫化物SE（LPS）/界面保护层/有机LE（Li-BP-DME）对称电池获得了长循环性能。具

3）有PEO-LiTFSI聚合物界面保护层的对称电池在循环近1000小时后阻抗和极化电压值仍然很小。同样，带有β-Li3PS4/S界面保护层的对称电池也能以较小的阻抗稳定循环1100小时。

4）这些结果证明了两个界面保护层的有效性，可以长期稳定硫化物SE（LPS）和有机LE（Li-BP-DME）之间的固液界面。这种稳定固液界面的技术方法成功解决了硫化物SE（LPS）-有机LE（Li-BP-DME）电池体系中界面副反应的关键问题。因此，“液态锂金属（Li-BP-DME）”可以提供优异的性能，例如高安全性、优异的枝晶抑制能力、相对于Li/Li+ 0.2−0.3 V的低氧化还原电位以及12 mS cm⁻²的高电导率。 在室温下，电池系统可以安全地长时间循环。

该技术方法为解决硫化物SE和有机LE之间的固液界面相容性问题提供了有价值的方法，并且具有很大的应用前景。对于进一步提高锂电池的循环寿命和安全性具有现实意义。

参考文献

Jian Peng, et al, Stable Interface between Sulfide Solid Electrolyte and Room-Temperature Liquid Lithium Anode, ACS Nano, 2023

DOI: 10.1021/acsnano.3c03532

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03532