ACS Nano:电催化回收聚对苯二甲酸乙二醇酯废塑料与硝酸盐废水电合成可持续氨
Nanoyu Nanoyu 2023-06-27

将硝酸盐还原反应(NO3RR)与聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)水解物氧化相结合,构建硝酸盐/PET水解物共电解体系,有望实现硝酸盐废水和PET塑料垃圾的同时回收利用,但目前仍是一个几乎没有人涉足的研究领域。

近日,浙江工业大学Hongjing Wang,Liang Wang,You Xu开发了在泡沫镍上生长的含Ru的钴基MOF纳米片(CORU-MOF/NF),作为将NO3RR与PET上循环偶联的双功能预催化剂。

文章要点

1在阴极和阳极的电催化作用下,CoRu-MOF预催化剂被原位重整为Ru-Co(OH)2和Ru-CoOOH,并分别对NO3RR和PET水解物的氧化起到了真正的活性催化作用。对于NO3RR电催化,Ru的加入可以优化Ru-Co(OH)2/Nf电极的吸氢−脱附性能,并提供更多的表面加氢所需的活性H物种,从而有利于氨合成的加氢步骤。

2具体而言,在−为0.3V时,NH3产率为0.244 mmolh−1 cm−2,NH3法拉第效率为94.3%,NH3选择性为98.57%。此外,Ru-Co(OH)2/Nf电极在工业硝酸盐废水和超高硝酸盐浓度下仍能保持较高的催化活性,表明Ru-Co(OH)2/Nf电极对NO3RR具有广泛的硝酸盐浓度普适性。

3同时,对于聚酯水解物中的乙二醇阳极氧化,Ru的掺入会导致生成更多的羟基物种作为电子−质子导体,从而促进碳质物种间的氧化。在1.33 Vvs RHE条件下,Ru-CoOOH/NF实现了EG氧化生成甲酸盐,得到了96.53%的高FE。此外,NO3RR与PET水解液氧化耦合的双电极共电解系统可以在较低的能耗下同时在阴极处生产氨和在阳极处生产甲酸盐。令人印象深刻的是,仅1.53V的电池电压就可以实现50 mA cm−2的电流密度。

 

参考文献

Tianlun Ren, et al, Sustainable Ammonia Electrosynthesis from Nitrate Wastewater Coupled to Electrocatalytic Upcycling of Polyethylene Terephthalate Plastic Waste, ACS Nano, 2023

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c01862


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