Angew:金属-有机笼中金属-非金属协同活性中心在纯水中高效光催化合成过氧化氢
Nanoyu Nanoyu 2023-07-12

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光催化合成过氧化氢(H2O2)是一种很有潜力的清洁方法,但光催化剂中氧化和还原位置之间的距离较长,阻碍了光生电荷的快速转移,限制了其性能的提高。

近日,南京师范大学兰亚乾教授,Jiang Liu通过直接配位用于O2还原反应的金属中心(Co中心)和用于H2O氧化反应的非金属中心(配体的咪唑中心),构建了金属-有机笼型光催化剂Co14(L-CH3)24,缩短了光生电子和空穴的传输路径,提高了电荷的传输效率和光催化剂的活性。

文章要点

1它可以作为一种高效的光催化剂,在没有牺牲剂的情况下,在氧气饱和的纯水中生成H2O2的速率高达146.6μmol g-1 h-1

2值得注意的是,光催化实验和理论计算相结合证明,配体的官能化修饰更有利于吸附关键中间体(*OH用于WOR和*HoOH用于ORR),从而获得更好的性能。

本工作首次提出了一种新的催化策略,即在晶态催化剂中构建金属-非金属协同活性中心,利用MOC固有的主-客体化学,增加底物与催化活性中心之间的接触,最终实现高效的光催化合成过氧化氢。

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参考文献

Jia-Ni Lu, et al, Synergistic Metal-Nonmetal Active Sites in a Metal-Organic Cage for Efficient Photocatalytic Synthesis of Hydrogen Peroxide in Pure Water, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308505

DOI: 10.1002/anie.202308505

https://doi.org/10.1002/anie.202308505


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