Angew:调节二嗪功能化共价有机框架的相对氮位置以实现 H2O2 光合作用
Nanoyu Nanoyu 2023-08-29

基于氮杂环的共价有机骨架(COF)被认为是过氧化氢(H2O2)整体光合作用的有希望的候选者。然而,相对氮位置的影响仍然模糊,COF的光催化性能需要进一步提高。

在此,中科大Huijun Li,Ding Wang,南京大学Kai Xi设计和合成了一系列由各种二嗪(包括哒嗪、嘧啶和吡嗪)功能化的COF,用于在没有牺牲剂的情况下光生H2O2

文章要点

1与嘧啶和吡嗪相比,嵌入TpDz中的哒嗪倾向于稳定内过氧化物中间体,从而导致更有效的直接2e-氧还原反应(ORR)途径。

2受益于有效的电子空穴分离、低电荷转移阻力和高效的ORR途径,7327 μmol g-1 h-1的优异产率和0.62%的太阳能化学转化(SCC)值TpDz实现了这一目标,TpDz是最好的COF基光催化剂之一。

这项工作可能为H2O2生产中针对光催化剂的功能性COF的合理设计提供新的思路。

 

参考文献

Qiaobo Liao, et al, Regulating Relative Nitrogen Locations of Diazine Functionalized Covalent Organic Frameworks for Overall H2O2 Photosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202310556

DOI: 10.1002/anie.202310556

https://doi.org/10.1002/anie.202310556


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