甲烷转化为乙烯和乙炔能够直接从天然气中生成一系列产品，但是通常CH₄的活化和转化需要高温高压反应条件，而且如何将没有反应的CH₄与C₂₊分离非常困难。

有鉴于此，曼彻斯特大学杨四海、Martin Schröder等报道在温和反应条件（25 ℃，1 atm）使用plasma进行流动相催化甲烷转化，使用MFM-300(Fe)作为催化剂，直接将CH₄转化为C₂H₄和C₂H₂。C₂H₄和C₂H₂的选择性达到96 %，产率达到334 μmol g^-1 h^-1。

主要内容

（1）

当CH₄的转化率为10 %，C₂₊烃类产物的选择性高达98 %，产率达到2056 μmol g^-1 h^-1，达到了CH₄催化转化的新纪录。通过原位中子粉末衍射、非弹性中子散射、固态核磁共振、电子顺磁共振、红外漫反射光谱、模拟计算，说明活化CH₄的位点是Fe-O(H)-Fe，活化CH₄生成Fe-O(CH₃)-Fe加合物。

（2）

此外，发展了一种串联的固定床，能够原位将C₂H₄和C₂H₂与未反应的CH₄分离，从而实现了CH₄催化活化，转化，产物分离的一体化。这种将CH₄活化、转化、产物分离进行一体化的系统为天然气的利用提供新途径，在基础研究和实际应用之间建立桥梁和纽带。

参考文献

Yujie Ma, Xue Han, Shaojun Xu, Zhe Li, Wanpeng Lu, Bing An, Daniel Lee, Sarayute Chansai, Alena M. Sheveleva, Zi Wang, Yinlin Chen, Jiangnan Li, Weiyao Li, Rongsheng Cai, Ivan da Silva, Yongqiang Cheng, Luke L. Daemen, Floriana Tuna, Eric J. L. McInnes, Lewis Hughes, Pascal Manuel, Anibal J. Ramirez-Cuesta, Sarah J. Haigh, Christopher Hardacre, Martin Schröder*, and Sihai Yang*, Direct Conversion of Methane to Ethylene and Acetylene over an Iron-Based Metal–Organic Framework, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c03935

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03935