Nature Commun:MnFeCoNiCu高熵LDH产氧电催化
纳米技术 纳米 2023-09-28

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产氧反应是水分解反应的动力学瓶颈,通过晶格氧氧化反应机理能够打破传统吸附物种产氧机理的局限性,提高OER反应的动力学,但是催化剂仍难以达到令人满意的稳定性。

有鉴于此,河北工业大学郑士建、刘辉等报道通过水热合成和电化学沉积方法,制备了修饰Au单原子和氧空穴的MnFeCoNiCu高熵层状氢氧化物,AuSA-MnFeCoNiCu LDH。该材料在1.0 M KOH电解液进行电催化反应,达到10 mA cm-2电流密度仅需213 mV过电势,在250 mV过电势达到732.925 A g-1质量活性,在100 mA cm-2电流密度能够稳定工作700 h(仅有6.4 %性能衰减)。

主要内容

(1)

通过先进的表征技术和DFT理论计算,说明Au单原子和O空穴之间产生协同相互作用,这种协同相互作用能过够导致O 2p轨道能量上升降低金属-O化学键的强度,因此产生LOM产氧机理,降低OER反应能垒,提高本征催化活性

(2)

通过18O同位素标记质谱、原位Raman光谱,验证说明OER催化反应的提高是因为OER机理从AEM变为LOM。此外,研究发现高熵效应能够提高催化剂的稳定性。这项工作有助于理性设计晶格氧参与的高性能稳定高熵电催化剂。

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参考文献

Fangqing Wang, Peichao Zou, Yangyang Zhang, Wenli Pan, Ying Li, Limin Liang, Cong Chen, Hui Liu & Shijian Zheng,  Activating lattice oxygen in high-entropy LDH for robust and durable water oxidation. Nat Commun 14, 6019 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-41706-8

https://www.nature.com/articles/s41467-023-41706-8

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