Nature Commun:高活性的单原子Fe转移加氢催化剂
纳米技术 纳米 2023-10-21

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高活性和选择性的非贵金属催化剂受到人们广泛关注。有鉴于此,特拉华大学Dionisios G. Vlachos、中国石油大学李振兴、李江、中国科学技术大学龙冉等将ZIF饱和吸附Fe,随后进行热解,制备了单原子Fe催化剂。得到的单原子催化呋喃甲醛转移加氢的催化活性与目前最好的催化剂相当,而且性能达到其他Fe催化剂性能的四倍。

主要内容

(1)

通过同位素标记实验,说明催化反应机理遵循分子间负氢转移过程。通过第一性原理计算,光谱表征,实验验证,动力学实验,说明催化剂形成的吡咯Fe(II)-plN3是催化活性位点,该催化位点容易跑到平面外部是能够与反应物接触并且进行催化反应的关键。

(2)

催化剂能够化学选择性的对多种底物进行催化转化,催化剂表现非常独特的性质,与氢供体的化学反应比酸性底物更容易。这项工作有助于将非贵金属催化剂用于重要化学反应。

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 参考文献

Zhidong An, Piaoping Yang, Delong Duan, Jiang Li, Tong Wan, Yue Kong, Stavros Caratzoulas, Shuting Xiang, Jiaxing Liu, Lei Huang, Anatoly I. Frenkel, Yuan-Ye Jiang, Ran Long, Zhenxing Li & Dionisios G. Vlachos, Highly active, ultra-low loading single-atom iron catalysts for catalytic transfer hydrogenation. Nat Commun 14, 6666 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-42337-9

https://www.nature.com/articles/s41467-023-42337-9

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