Angew:Fe单原子和Fe原子簇电催化制备H2O2和生物质增值
纳米技术 纳米 2023-11-10

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将高活性位点单原子与原子簇结合的方式构筑电催化剂是实现高效2e- ORR制备H2O2的关键。有鉴于此,中国科学院固体物理研究所张海民、湖州师范学院韩苗苗等报道通过浸渍-热解-刻蚀的步骤,在细菌纤维素衍生碳基底上修饰Fe单原子和原子簇催化剂,命名为FeSAs/ACs-BCC,实现了优异的ORR催化活性。

主要内容:

(1)

FeSAs/ACs-BCC具有优异的2e- ORR催化活性和选择性,在0.1 M KOH电解液的ORR起始电势达到0.78 V,H2O2选择性达到96.5 %。在流动相电解反应器中,FeSAs/ACs-BCC同样表现优异的H2O2性能,在150 mA cm-2电流密度的产率达到12.51±0.18 mol gcat-1 h-1,法拉第效率达到89.4±1.3 %。

(2)

研究发现H2O2制备和电化学芬顿反应能够方便的耦合,用于对乙二醇的增值化。理论计算结果说明与氧配位的Fe单原子能够调节作为ORR催化位点的Fe原子簇的电子结构,因此单原子和原子簇直接协同能够优化*OOH中间体的结合能,实现高性能ORR催化。


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参考文献

Hui Xu, Shengbo Zhang, Xinyuan Zhang, Min Xu, Miaomiao Han, Li Rong Zheng, Yunxia Zhang, Guozhong Wang, Haimin Zhang, Huijun Zhao, Atomically Dispersed Iron Regulating Electronic Structure of Iron Atom Clusters for Electrocatalytic H2O2 Production and Biomass Upgrading, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202314414

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202314414

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