具有易于回收、感应加热或磁悬浮特性的磁性纳米催化剂在推进智能技术方面发挥着至关重要的作用。

在此，大连理工大学An-Hui Lu报告了一种在钯的辅助下通过“非接触”氢溢出驱动的氧化铁还原和迁移来合成多功能核壳型磁性纳米催化剂的方法。

文章要点

1）应用原位分析技术来可视化磁性纳米催化剂的动态演化。Pd促进氢分子解离成活化的H*，然后溢出，从而驱动氧化铁还原、逐渐向外分裂并通过碳质壳迁移。通过控制演化阶段，可以获得具有不同结构的纳米催化剂，包括核-壳、分裂核-壳或空心型，每种结构都以钯或钯铁负载在碳壳上为特征。作为展示，磁性纳米催化剂（负载钯的分裂核壳）可以将巴豆醛氢化为丁醛（TOF中26624 h⁻¹，〜100%选择性），优于报道的钯基催化剂。

2）这是由于增强的局部磁热效应和-C=C在具有小d带宽的Pd上的优先吸附的协同作用。另一种催化剂（负载PdFe的分体核壳）也在苯乙炔半加氢中提供了强大的性能（100%转化率，97.5%选择性），因为PdFe可以抑制-C=C的过度加氢。重要的是，不仅是Pd，其他贵金属（例如Pt、Ru和Au）也表现出类似的性质，揭示了氢溢出驱动封装纳米氧化铁的动态还原、分裂和迁移的一般规律，从而产生了多种结构。

这项研究将为各种应用提供结构可控的高性能磁性纳米催化剂的制造。

参考文献

Rui-Ping Zhang, et al, Hydrogen Spillover-Driven Dynamic Evolution and Migration of Iron Oxide for Structure Regulation of Versatile Magnetic Nanocatalysts, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c10123

https://doi.org/10.1021/jacs.3c10123