JACS:调控NiOOH催化位点改善电催化合成乙二酸和环己酮
纳米技术 纳米 2023-12-04

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己二酸、环己酮等二羧酸或者环酮是重要的化学品。人们认为电化学合成是合成此类有机分子最有前景的合成技术,但是由于缺少高性能的催化剂以及人们对于机理认识的缺乏,因此电催化合成二羧酸或环酮的技术仍难以得到应用。

有鉴于此,复旦大学唐颐、徐昕、暨南大学高庆生等通过金属化合物溶解制备一系列电催化剂,命名为 msig/ea-NiOOH-Ni(OH)2/NF。该催化剂具体是通过金属物种自溶解、界面生长、电化学活化过程(这个过程称之为msig/ea)得到。

主要内容:

(1)

合成的msig/ea-NiOOH-Ni(OH)2/NF通过互叉的NiOOH纳米片形成三维结构。通过理论计算优化Ni3+位点和氧缺陷位点的浓度,在环己醇脱氢反应中实现了96.5 %的环己酮选择性,在环己酮氧化反应中实现93.6 %己二酸选择性。

(2)

通过实验和理论计算的结合,说明Ni3+位点和OV缺陷位点吸附的*OOH有助于环己醇脱氢反应和环己酮氧化反应。这项研究工作有助于研究电化学合成高纯度化学品以及反应机理的深入研究。

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参考文献

Yingshuai Jia, Zheng Chen, Boxu Gao, Zhangyun Liu, Tianlan Yan, Zhuxin Gui, Xianping Liao, Wenbiao Zhang, Qingsheng Gao*, Yahong Zhang, Xin Xu*, and Yi Tang*, Directional Electrosynthesis of Adipic Acid and Cyclohexanone by Controlling the Active Sites on NiOOH, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c05898

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05898


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