西湖大学Angew:多重孔三嗪新型电催化剂
纳米技术 纳米 2023-12-22

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由于多孔共价三嗪CTF(covalent triazine framework)具有结构明确的共轭多孔结构和优异的物理化学性质,因此共价键结构多孔晶化三嗪在能源和催化领域得到人们的广泛关注。但是多孔共价三嗪CTF的结构种类非常少。

有鉴于此,西湖大学徐宇曦发展了一种无需溶剂的FeCl3催化2,6-吡啶二氰化物DCP(2, 6-pyridinedicarbonitrile)聚合反应,首次合成晶化双重孔结构吡啶基共价三嗪骨架结构。

本文要点

(1)

FeCl3起到多功能,不仅作为Lewis酸促进DCP单体的二维聚合,而且作为螯合吡啶和三嗪官能团的三齿螯合官能团,而且能够形成独特的Fe-N3单原子位点。

(2)

通过简单步骤球磨法对合成的块体Fe-CTF进行机械剥离,得到少层Fe-CTF NSs,在OER电催化反应中具有优异的性能,半波电势得到0.902 V,开启过电势达到1.02 V。构筑Zn-空气电池实现了811 mAh g-1的超高比容量,功率密度达到230 mW cm-2。通过原位XAS表征和DFT理论计算之间进行结合,揭示了电催化反应过程中Fe-N3位点转变为Fe-N2,这种单原子位点的结构变化促进电催化反应的速率。


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参考文献

Kai Cui, Xiaoliang Tang, Xiaopei Xu, Manchang Kou, Pengbo Lyu, Yuxi Xu, Crystalline Dual‐Porous Covalent Triazine Frameworks as a New Platform for Efficient Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202317664

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202317664


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