化学所Angew:通过空间协同加快光催化还原CO2和水氧化
纳米技术 纳米 2023-12-29

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光催化将CO2和H2O转化为燃料和氧气是具有前景的实现碳中和路径。通常研究者将CO2还原和H2O分别进行研究,忽视了CO2还原和H2O氧化之间的协同作用。

有鉴于此,中国科学院化学所盛桦创新性的将空间协同策略引入光催化,从而在原子尺度接近的位点同时进行CO2还原和H2O氧化,这种空间协同作用显著改善光催化还原CO2和H2O氧化。

本文要点

(1)

通过富含大量缺陷的ZnIn2S4担载单原子Cu催化剂,同时进行光催化还原CO2和H2O氧化,实现了112.5 μmol g-1 h-1的CO2还原反应速率和52.3 μmol g-1 h-1的H2O氧化速率。这个性能比含有大量缺陷的ZnIn2S4提高6倍。

(2)

通过对催化剂的结构表征,说明单原子Cu限域在缺陷位点,从而形成不饱和配位结构Cu-S3,并且形成CuZn′Vs··VZn′′结构。这个结构能够打破O-H化学键,同时生成*COOH,因此显著的降低反应能垒。这项研究首次在CO2还原和H2O氧化反应中应用空间协同作用,有助于优化光催化体系。

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参考文献

Wei Wang, Wanyi Zhang, Chaoyuan Deng, Hua Sheng, Jincai Zhao, Accelerated Photocatalytic Carbon Dioxide Reduction and Water Oxidation under Spatial Synergy, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202317969

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202317969

 


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