保存在海床中的笼状水合物通常分散在粗粒沉积物的孔隙中；因此，它们的形成通常发生在纳米限制下。

在这里，国家纳米科学中心Yurui Gao，宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco，香港城市大学Xiao Cheng Zeng展示了第一个分子动力学(MD)模拟证据，证明了在没有常规纳米限制的情况下，二维(2D)笼状水合物在晶体表面自发形成。

文章要点

1）通过模拟单分子沉积，说明了二维笼状物形成的动力学过程。在各种超亲水的面心立方表面上观察到了二维非晶态图案。值得注意的是，即使在室温下，2D非晶笼状物的形成也可以在很大的温度范围内发生。

2）水−表面强烈的相互作用、客体-气体分子的特性以及底层表面结构决定了2D无定形笼状结构的形成。绘制了二维包合物的半定量相图，其中特征气体分子在典型的Pd(111)和Pt(111)表面的二维包合物的典型图案被独立的分子动力学模拟所证实。

3）通过改变衬底的晶格应变，展示了一种可调谐的2D非晶笼状结构。此外，从头算分子动力学模拟证实了二维非晶笼状化合物的稳定性。阐明了在超亲水表面形成二维笼状物的基本物理机制，从而更深入地了解了水−表面相互作用的关键作用。

参考文献

Yurui Gao, et al, Evidence of Spontaneous Formation of Two-Dimensional Amorphous Clathrates on Superhydrophilic Surfaces, J. Am. Chem. Soc., 2024

https://doi.org/10.1021/jacs.3c10701