邓德会JACS:高压电催化-芬顿转化CH4制备甲酸
纳米技术 纳米 2024-01-27

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通过电催化转化方法将CH4转化为容易传输的高附加值液态燃料有助于CH4的利用,但是电催化转化CH4面临着CH4在电解液中的溶解度非常低的缺点。

有鉴于此,中国科学院大连化物所邓德会、于良、崔晓菊报道高压电化学-芬顿(HPEF, high-pressure electro-Fenton),通过异相催化-均相催化协同策略通过O2将CH4进行电催化转化。

主要内容

(1)

通过提高电催化反应体系的压力,加快电反应反应的动力学。在电催化甲烷转化反应过程中,生成HCOOH的速率达到11.5 mmol h-1 gFe-1,产物的生成速率达到常压电催化反应的220倍。

(2)

我们将光谱表征和理论计算分析进行结合,说明CH4被原位生成的·OH活化,转化为·CH3,并且与·OH生成CH3OH,最后通过氧化反应生成HCOOH。提高反应体系的压力不仅改善O2电催化还原生成H2O2,而且能够增强CH4与通过Fe2+催化分解H2O2生成的·OH之间的反应机会。

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参考文献

Yao Song, Xiao Yang, Huan Liu, Suxia Liang, Yafeng Cai, Wenqiang Yang, Kaixin Zhu, Liang Yu*, Xiaoju Cui*, and Dehui Deng*, High-Pressure Electro-Fenton Driving CH4 Conversion by O2 at Room Temperature, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c10825

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c10825


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