铜和铁交换沸石上的氨选择性催化还原(NH₃-SCR)是去除废气排放中氮氧化物（NO_x、NO和NO₂）的最先进技术，但其低温性能较差（即150°C）活性。

在这里，浦项科技大学Suk Bong Hong表明，Fe-beta、Fe-ZSM-5和Fe-镁碱沸石在650 °C或更高温度下的水热老化导致在150℃的快速NH₃-SCR条件下，NO_x转化率从∼30%显着增加到∼80%。

文章要点

1）随着老化的Fe-beta/新鲜Cu-SSZ-13复合催化剂表现出约90%的转化率，这一发现的实际相关性变得更加明显。研究人员提出，在水热老化过程中，铁沸石内可能会产生中性异核双-μ-氧代铁铝二聚体，并在150°C下催化NO还原硝酸铵。

2）密度泛函理论计算表明，NO与吸附的NO₃-物质反应（硝酸铵还原的速率决定步骤）的活化自由能（125 kJ mol⁻¹与147 kJ mol⁻¹）在双-μ-oxo上要低得多铁铝位点比著名的单核铁氧阳离子位点更重要，从而大大提高了整体SCR活性。

参考文献

Xuechao Tan, et al, Hydrothermal Aging Enhances Nitrogen Oxide Reduction over IronExchanged Zeolites at 150 °C, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c00248

https://doi.org/10.1021/jacs.4c00248