聚偏氟乙烯(PVDF)基锂盐聚合物少残留溶剂结构的固体电解质是一种很有前途的固态电池候选材料。

近日，清华深圳国际研究生院康飞宇教授，Ming Liu，Yan-Bing He，在原子水平上揭示了PVDF基复合电解质的微观结构，并论证了Li⁺相互作用环境决定了界面稳定性和离子传输能力。

文章要点

1）聚合物起到了“固体稀释剂”的作用，填充物实现了均匀的溶剂分布。研究人员提出了用设计的2，2，2-三氟乙酰胺(TFA)取代传统的N，N-二甲基甲酰胺(DMF)溶剂来构建弱相互作用环境的通用策略。

2）TFA较低的Li⁺结合能形成丰富的聚集体，生成富含无机离子的界面相。三氟乙酸与聚偏氟乙烯和填料的相互作用越弱，电解液的离子电导率越高(7×10⁻⁴ S cm⁻¹)。

3）固态Li||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂电池在截止电压分别为4.3V和4.5V的情况下分别稳定循环4900次和3000次，并在−20~45 °C和软包电池中300 Wh kg⁻¹的高能量密度下提供优异的稳定性。

参考文献

Ke Yang, et al, Weak-Interaction Environment in a Composite Electrolyte Enabling Ultralong-Cycling High-Voltage Solid-State Lithium Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c00976

https://doi.org/10.1021/jacs.4c00976