金属-N-C杂化结构在电催化CO2还原已显示出独特的活性，杂化结构中的金属-N4中心被认为是可能的活性位点，金属酞菁（MePc）具有明显的金属-N4配位结构，但缺乏对金属-N4结构的催化性质和活性趋势的清楚理解，以及对CO2RR的最佳MePc催化剂的确认。鉴于此，Dehui Deng课题组使用过渡金属中心为Mn，Fe，Co，Ni和Cu的MePc作为模型催化剂，结合DFT计算和实验测试，研究了金属-N4位点的催化性质和活性趋势。理论计算表明钴酞菁CoPc在CO2RR中表现出最佳的催化活性，因为Co位点具有中等的*CO结合能，适应*COOH形成和*CO解吸的反应步骤。实验研究进一步证实了钴酞菁具有最佳性能，最大CO法拉第效率达到99％，并保持60h以上的稳定性能。
Zheng Zhang, Jianping Xiao, Xue‐Jiao Chen, Song Yu, Liang Yu, Rui Si, Yong Wang, Suheng Wang, Xianguang Meng, Ye Wang, Zhong‐Qun Tian, Dehui Deng, Reaction Mechanisms of Well‐Defined Metal–N4 Sites in Electrocatalytic CO2 Reduction[J], Angew. Chem. Int. Ed. 2018.
DOI: 10.1002/anie.201808593
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201808593
