陈少伟Nature Commun.: 原子分散在碳中的钌比铂在碱性介质中析氢性能更好
Yolerz Yolerz 2019-02-07

加州大学陈少伟和Yuan Ping团队制备钌和氮共掺杂的碳纳米线作为有效的析氢催化剂,并检测了钌纳米颗粒和钌原子位点对HER性能的影响。实验过程:将三聚氰胺-甲醛(MF)聚合物涂覆在碲纳米线(Te NWs)上,加入计量的氯化钌(III)后,在控制温度下热解,导致形成Ru、N共掺杂的碳NW,其中钌纳米颗粒和钌单原子嵌入碳基质中。其催化性能明显优于商业Pt/C催化剂,在1M KOH中10mV cm-2的电流密度下过电势仅为-12mV,在0.1M KOH中达到-47mV。显著的活性主要归因于嵌入碳基质中的各个钌原子,而钌纳米颗粒的贡献最小。在第一性原理计算中获得了一致的结果,HER活性位点很可能是与N和C(RuCxNy)(不饱和)配位有关的钌原子中心。RuCxNy部分显示出比钌纳米颗粒低得多的氢结合能,并且比Pt更低的水解离能垒,表明具有更快的动力学过程。RuC2N2是最活跃的催化中心,其中钌和相邻的碳原子都是可能的活性位点。

 

Bingzhang Lu, Lin Guo, Feng Wu, Yi Peng, Jia En Lu, Tyler J. Smart, Nan Wang, Y. Zou Finfrock, David Morris, Peng Zhang, Ning Li, Peng Gao, Yuan Ping, Shaowei Chen, Ruthenium atomically dispersed in carbon outperforms platinum toward hydrogen evolution in alkaline media. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-08419-3

https://www.nature.com/articles/s41467-019-08419-3

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