Al、Nb、Ta掺杂的石榴石型固态电解质LLZO是一类有望应用于全固态锂电池的固态电解质体系。理解固态电解质与相关电极材料之间的特征反应对于发展具有长循环寿命的高压固态锂电池十分关键。在本文中，研究人员采用了一种新型的基于表面科学的方法对金属锂-固态电解质界面的固有反应进行了表征，结果发现上述三种掺杂类型均发生了不同程度的Zr还原反应，还原程度随Ta-Nb-Al的顺序增加。掺杂Nb的LLZO也发生显著的Nb还原，Li /Nb–LLZO /Li对称电池的电化学阻抗谱（EIS）进一步揭示了阻抗随时间的显著增加并表明Nb还原传播到电解质体相中。密度泛函理论（DFT）计算表明，掺杂Nb的材料对Nb掺杂剂在LLZO和Li之间的界面表现出强烈的偏好，而Ta没有表现出类似的偏好。EIS和DFT结果，再加上界面上观察到的Zr还原，与“缺氧界面”（ODI）层的形成一致，其结构决定了LLZO/LI界面的稳定性。

Yisi Zhu et al, Dopant‐Dependent Stability of Garnet Solid Electrolyte Interfaces with Lithium Metal

DOI: https://doi.org/10.1002/aenm.201803440

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201803440